西安電子科大周益春團隊《Acta Materialia》：在HfO?基鐵電薄膜各向異性的疇壁動力學方面取得重要進展

隨著人工智能、物聯網和大數據等新一代信息技術的飛速發展與廣泛應用，全球數據量呈爆發式增長。然而，當前市場主流的存儲器產品受限于物理極限、存儲鴻溝和高功耗等問題，已難以應對未來海量數據的處理需求。在此背景下，開發具備大容量、高密度、低功耗和高讀寫速度的新型非易失性存儲器，已成為全球科技前沿的迫切方向。

螢石結構HfO2基鐵電薄膜的發現，極大地推動了鐵電隨機存取存儲器（FeRAM）和鐵電場效應晶體管（FeFET）等下一代存儲技術的發展。與鈣鈦礦鐵電材料相比，HfO2基鐵電薄膜不僅與CMOS工藝高度兼容，還能夠在亞納米尺度下保持鐵電性，為實現器件的高密度集成奠定了關鍵基礎。

隨著鐵電器件持續向小型化發展，鐵電疇壁（即分隔不同極化取向疇區的界面）及其動力學行為日益受到關注。疇壁不僅參與鐵電疇的成核與生長過程，更直接影響器件的可靠性表現，如喚醒、疲勞與印記等現象。因此，深入理解鐵電疇壁的動態行為，對開發高性能鐵電存儲器具有重要意義。然而，由于HfO2基鐵電體中同時存在兩種不同的180°疇壁——由連續極性層構成的“軟疇壁”和由交替非極性隔離層與極性層構成的“硬疇壁”，二者共存可能表現出復雜的各向異性行為，使得從根本上理解疇壁在疇動力學和極化翻轉中的作用仍面臨巨大挑戰。

近日，西安電子科技大學周益春教授課題組構建了考慮疇壁各向異性的相場模型，通過相場模擬實現了外延Hf0.5Zr0.5O2（HZO）薄膜中時間分辨的各向異性180°疇壁遷移行為與極化翻轉過程的可視化。該研究揭示：（i）疇壁遷移具有明顯的方向依賴性；（ii）軟疇壁發生遷移所需的臨界電場遠低于硬疇壁；（iii）在180°疇翻轉過程中，軟疇壁的遷移速度比硬疇壁快約一個數量級。其原因在于軟疇壁的遷移能壘比硬疇壁低一個數量級，同時也顯著低于疇成核能壘。此外，研究還發現180°極化翻轉是一個受具有高遷移能壘的硬疇壁約束的、以成核為主導的過程。該工作不僅深化了對各向異性180°疇壁在HfO2基鐵電薄膜中動力學行為的理解，也為后續的疇壁工程與高性能鐵電存儲器的開發提供了理論支撐。相關研究成果以“Dynamics of anisotropic 180° domain walls in HfO2-based ferroelectric thin films via phase-field simulations”為題，發表于材料領域知名期刊《Acta Materialia》（2024年影響因子9.4）。西安電子科技大學先進材料與納米科技學院博士生文樹斌為論文第一作者，周益春教授、廖敏教授與彭仁賜副教授為共同通訊作者，西安電子科技大學為第一完成單位。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2025.121527

圖1a-c展示了HZO正交相及兩種疇壁的原子結構示意圖。沿x方向，極性層連續分布形成“軟疇壁”，而在y方向，極性層與非極性隔離層交替排列，形成“硬疇壁”。通過相場模擬（圖1e），研究團隊發現“軟疇壁”處的極化強度變化具有擴散特性，其寬度約0.87 nm；而“硬疇壁”處極化強度的變化表現為突變特性，其寬度僅0.42 nm。這兩種180°疇壁在寬度和疇間相互作用方面展現出顯著的各向異性特征。

圖1. HZO薄膜各向異性180°疇壁的原子結構示意圖以及相場模擬得到的極化強度在疇壁處的分布。

研究團隊進一步通過相場模擬揭示了各向異性疇壁對180°疇翻轉的影響。通過對比“軟疇壁”與“硬疇壁”遷移所需的演化時間步數，結果表明：在電場驅動下，“軟疇壁”沿x方向的遷移速度比“硬疇壁”沿y方向快約一個數量級(圖2)，導致極化翻轉呈現明顯的方向依賴性；反向成核的疇區優先沿x軸擴展形成條帶狀疇結構，隨后硬疇壁才開始遷移，共同完成整個翻轉過程。該發現明確了不同疇壁動力學特性對極化翻轉速度的關鍵影響，為設計高性能鐵電存儲器提供了重要指導。

圖2. 各向異性180°疇壁在外電場下的演化行為。

為揭示各向異性疇壁的遷移機制，研究團隊通過相場模擬定量分析了不同方向疇壁的遷移能壘，如圖3所示。結果表明，軟疇壁的遷移能壘（2.1×105 J/m3）遠低于硬疇壁（2.39×106 J/m3），兩者相差近10倍，與第一性原理計算趨勢一致。這一能壘差異解釋了軟疇壁遷移速度更快、所需臨界電場更低的現象。

圖3. 各向異性180°疇壁的遷移能壘。

進一步地，研究團隊通過分析遷移過程中的極化演變（圖4），揭示了軟、硬疇壁能壘差異的關鍵機制：硬疇壁處的反向極化需在更強電場下被抑制才能啟動遷移，導致其能壘更高、穩定性更強，對外界干擾敏感性較低。該發現表明硬疇壁具有優異的抗擾動能力，且其遷移往往需經歷“軟化”轉變，為進一步設計高穩定性的鐵電存儲器提供了重要理論基礎。

圖4. 各向異性180°疇壁的遷移過程。

為深入探究各向異性疇壁對極化翻轉機制的影響，研究團隊通過相場模擬對外延HZO薄膜的極化翻轉過程進行了時間分辨的動態觀測，如圖5所示。研究發現，180°極化翻轉是一個以成核為主導的過程，成核等待時間占總翻轉時長的93%。盡管軟疇壁因其較低遷移能壘可促進疇區沿x軸橫向擴展，但整個翻轉過程仍受遷移能壘較高的硬疇壁主導。這一發現揭示了極化翻轉的核心機制，并為今后優化鐵電存儲器性能提供了關鍵理論依據。

圖5. HZO鐵電薄膜中180°疇翻轉動態過程的可視化及極化翻轉機制。

本文來自“材料科學與工程”公眾號，感謝作者團隊支持