湖北師范大學付信亮博士JACS、金勝周博士Org. Lett.！

導讀

近日，

Journal of the American Chemical Society

在線發表了 湖北師范大學 物理化學教研室付信亮博士在 石墨炔材料領域的 最新研究成果。

Organic Letters

在線發表 湖北師范大學 化工工藝教研室金勝周博士在雜原子導向C-H鍵活化領域的最新研究成果。

1、付信亮博士在

Journal of the American Chemical Society

發表最新學術成果

近日，國際權威期刊

Journal of the American Chemical Society

（《美國化學會志》）在線發表了物理化學教研室付信亮博士最新研究成果。論文題為“Control of CO 2 Electrocatalysis via Modularly Customizable Graphdiyne”（通過模塊化可定制石墨炔實現CO 2 電催化調控）。付信亮博士和德國不來梅大學郭翔宇博士為該論文共同第一作者，新加坡國立大學Kostya S. Novoselov教授、南開大學袁明鑒教授、天津理工大學王梅教授為共同通訊作者，湖北師范大學為論文第二單位。

Journal of the American Chemical Society

創刊于1879年，是美國化學會的旗艦期刊、中科院一區top期刊及自然指數（Nature Index）收錄期刊，致力于發表化學學科領域的原創性突破性研究成果，最新影響因子為15.6。

在材料科學領域，實現按需設計、結構可控的材料一直是科研界的長期目標。然而，傳統材料結構往往復雜，難以建立統一的設計原則，從而限制了性能的進一步優化。近日，該研究團隊以模塊化石墨炔（Graphdiyne, GDY）為研究平臺，提出了一種基于化學分子設計的可定制框架，實現了原子級精準調控催化行為的新策略。通過密度泛函理論（DFT）計算與實驗驗證相結合，系統引入電子給體和受體基團，構建了13種有機分子單元，制備出一系列具有預設結構的模塊化GDY材料。這種“積木式”分子設計思路使研究者能夠清晰地解析結構與催化性能之間的關系，為設計高效催化劑提供了可操作的理論依據。研究發現，活性炔碳的氧化態與CO2電還原反應（CO2RR）活性呈現典型的“火山型”關聯。進一步的電子結構分析表明，氧化態與材料的功函數、價帶頂（VBM）以及費米能級（En）等關鍵參數密切相關，從而建立了一個可預測的性能調控框架。通過精確調控sp碳的氧化態，團隊實現了CO2還原與析氫反應（HER）之間的平衡突破，使產物中CO/H2比可從1:10靈活調至13:1。這項研究不僅揭示了石墨炔材料結構—性能之間的關系，還提出了一種可模塊化設計的新思路，為未來高效合成氣生產與可持續能源轉化提供了的理論基礎。

材料設計和理論預測

該工作得到了國家杰出青年科學基金（No.T2225024）、國家重點研發計劃（No.2022YFE0201500）、國家自然科學基金（No.91956130）、湖北省自然科學基金（No.2025AFB239）、污染物分析與資源化利用技術湖北省重點實驗室開放基金（No.PA240212）以及英國皇家學會（No.RSRP\R\190000）等項目的資助支持。

論文信息：

Control of CO2 Electrocatalysis via Modularly Customizable Graphdiyne

Xinliang Fu1, Xiangyu Guo1, Pengyu Shi, Thomas Frauenheim, Kostya S. Novoselov*, Mingjian Yuan*, Mei Wang*

J.Am.Chem.Soc.

2025 DOI: 10.1021/jacs.5c11774

論文鏈接: https://pubs.acs.org/10.1021/jacs.5c11774

2、金勝周博士在

Organic Letters

發表最新研究成果

近日，

Organic Letters

（《有機化學通訊》）在線發表化工工藝教研室金勝周博士在雜原子導向C-H鍵活化領域的最新研究成果。論文題目為“Ruthenium-Catalyzed C(sp2)-H Activation Using Pyridine andImidazopyridine as Directing Groups for Selective Silylation”（釕催化吡啶和咪唑并吡啶導向的C(sp 2 )-H鍵選擇性硅基化）。金勝周博士為論文第一作者兼通訊作者，周耀副教授和南京大學/美國德州理工大學李桂根教授為論文共同通訊作者，湖北師范大學為論文第一通訊單位。

Organic Letters

是American Chemical Society（美國化學會）出版社1999年起發行的國際期刊，主要報道有機化學方面的最新研究進展，是中科院一區top期刊、自然指數（Nature Index）期刊，最新影響因子為5.0。

導向C-H鍵活化憑借其優異的原子經濟性和區域選擇性，已成為備受關注的合成策略。近年來，咪唑并吡啶作為一種具有特殊結構的“明星”藥物分子得到廣泛研究，但由于該雜環存在多個活性位點，因此如何實現某個C-H鍵的精準“切割”成為一個亟需解決的難題。該論文報道了一種釕催化導向C(sp2)-H鍵活化實現硅基化的方法。該反應利用吡啶和咪唑吡啶作為導向基團，以氫硅烷為硅烷化試劑，可直接實現2-芳基咪唑并吡啶芳環的鄰位硅基化。該方法無需任何預活化步驟即可實現區域選擇性的C(sp2)-H鍵硅基化，并以優異的產率獲得相應的產品。值得注意的是，這是首例通過形成五元環金屬中間體，實現氫硅烷與咪唑并[1,2-a]吡啶耦合的報道。該合成方案具有良好的可放大性，且適用于多種2-芳基含氮雜環化合物。在基于系列機理實驗研究的基礎上提出了一種可能的催化循環機制。后續的衍生化反應進一步證明了產物在合成中的應用價值。此外，在NCM811||鋰金屬電池的長期循環測試中，將該硅烷化產物用作電解質添加劑，可顯著提升正極-電解質界面的穩定性。

釕催化吡啶和咪唑并吡啶導向的C(sp2)-H鍵選擇性硅基化

該工作得到了國家自然科學基金（21332005, 21672100）、湖北省重點研發計劃項目（2024CSA097）及污染物分析與資源化技術湖北省重點實驗室開放基金項目（PA240209）的資助。

論文信息：

Ruthenium-Catalyzed C(sp2)-H Activation Using Pyridine and Imidazopyridine as Directing Groups for Selective Silylation.

Shengzhou Jin*, Shuo Bai, Yu Wang, Ting Xu, Sai Zhang, Yao Zhou*, and Guigen Li*

Org. Lett. 2025, DOI: 10.1021/acs.orglett.5c03934.

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.orglett.5c03934

來源：湖北師范大學