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      大隱隱于市之極性渦旋-反渦旋對

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      筆者很早就想寫這篇小文,但一直未能找到一個(gè)契機(jī)。華南師范大學(xué) IAM 陳德楊團(tuán)隊(duì)終于給了筆者這一契機(jī)。下筆可能有些自負(fù),恭請讀者諒解包涵。

      1.引子

      筆者因?yàn)榕c 《npj QM》的聯(lián)系,經(jīng)常被灌輸量子凝聚態(tài)中諸多新的物理觀念?!巴?fù)淞孔討B(tài)”即為最常見觀念之一,雖然剛開始時(shí)并不明白什么是拓?fù)?。老人如我這般,向來都是被推著學(xué)習(xí)新的知識(shí)。將這個(gè)學(xué)習(xí)過程,與年輕讀者分享,也許是我等能做的少數(shù)幾件小事情之一。

      幾乎所有物理人,提到拓?fù)涓拍?,都從?shí)空間幾何開始,可見其神奇與少見。圖 1(a) 所示為幾個(gè)例子,其基本幾何特性由所謂的屬性 (genus g) 來定義。屬性 g 對應(yīng)物體內(nèi)部貫穿的空洞數(shù)目,因此就有 g = 0, 1, 2, 3 整數(shù)定義之說。物理人認(rèn)為,這樣的展開,簡單而直觀,但也容易拘泥于某種幾何印象而不能跳出:一看到“拓?fù)洹?,就想起一種幾何的總體集合。就幾何形狀而言,因?yàn)椴煌现g沒有交會(huì),數(shù)學(xué)家就以此作為幾何體的分類標(biāo)記,讓領(lǐng)域之外的人們認(rèn)識(shí)拓?fù)鋷缀巍?/p>

      物理人對這種幾何形狀的分類,當(dāng)然有點(diǎn)興趣,畢竟幾何也是物理的數(shù)學(xué)描述。但物理人對純粹的幾何興趣并不那么大。他們感興趣的是,這些分類能帶來什么新的效應(yīng)或調(diào)控效應(yīng)的手段?筆者坐井觀天,所了解到的,大概有如下兩點(diǎn):

      (1) 簡單直觀的效應(yīng)是:每一種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),有其自身穩(wěn)定性 (robustness)。

      這是那些高端物理人經(jīng)常說的話,但大多數(shù)讀者聽起來可能如筆者一般,有一愣一愣的感覺、不明覺厲。一類拓?fù)鋷缀误w,它們之間可通過變形互相轉(zhuǎn)化。但是,不同類別的幾何形態(tài),為何就難以相互變形、轉(zhuǎn)化?注意,這里是“變形”而非“形變”。筆者理解,形變,會(huì)引起很大應(yīng)變能,特別是對固體。但是,幾無應(yīng)變的“變形”,卻不會(huì)引起太大的應(yīng)變能 (這么說物理上不嚴(yán)謹(jǐn),姑且將就著認(rèn)可這一說辭)。

      筆者嘗試從最低層次、從能量角度進(jìn)行解讀。圖 1(b) 所示,是一張平鋪的白紙,其 g = 0。將其與圖 1(c) 所示的一張皺褶紙張作比對,然后進(jìn)行分析。皺褶紙張,亦有 g = 0,與平鋪紙張的拓?fù)淞肯嗤J聦?shí)上,如果紙張的皺褶不引起形變,而只是形貌上的變形,則兩張紙間的能量差別不大,拓?fù)鋺B(tài)相同并不奇怪。反過來,如果比對是針對圖 1(d) 所示、帶有空洞的紙張,情形就很不同??斩醇垙垼?g = 1,拓?fù)鋵傩耘c平鋪紙張已然不同。這種不同在物理上的意涵是,產(chǎn)生這一空洞,需要切割紙張、打斷很多紙張分子鍵能。由此引起的能量變化,不是一個(gè)小量,需要周圍或外部環(huán)境付出“巨大”代價(jià)。這里的物理意涵是:抵抗外部能量沖擊的能力,才是物理人關(guān)心“拓?fù)洹?、理解“拓?fù)洹钡睦碛?。這一理由,在此處得到很好彰顯,給出的結(jié)論就是:從一個(gè)拓?fù)漕悾D(zhuǎn)變到另一個(gè)拓?fù)漕?,物理上是困難的,或者說一類拓?fù)鋷缀尉哂幸欢ǖ姆€(wěn)定性 (robustness)。

      當(dāng)然,有讀者肯定不信 Ising 聲稱的這個(gè)邪!如果將圖 1(c) 的紙張繼續(xù)揉皺,及至揉成一團(tuán),就像被 100 GPa 等靜壓壓實(shí)后的形貌,則物理人最終會(huì)得到一結(jié)實(shí)的圓紙球。此時(shí),紙張并未被“開洞”、也未被撕破,幾何拓?fù)錄]有發(fā)生變化,對吧?但,如此付出的能量代價(jià)似乎也不小。

      如有讀者非要較真不可,似乎就有抬杠之嫌,或者說太急于結(jié)論。任何物理說辭,都是有前提的。拓?fù)浞€(wěn)定性 (topological robustness),是指低能激發(fā)下的性質(zhì),就如圖 1(c) 那種輕微揉皺一般。使那么大力氣,去“壓紙成球”,就不再是低能物理。更何況,“壓成紙球”得到的,已經(jīng)是三維球體,紙張不同部分早已相互接觸粘合、成為一體,拓?fù)湫再|(zhì)原本就發(fā)生了巨大變化^_^。


      圖 1. 拓?fù)鋷缀?(topological objects) 及其定義。用物體幾何屬性 (genus) 因子 g 來定義拓?fù)鋽?shù),即物體內(nèi)部空洞的數(shù)目。

      圖片(a) from http://dx.doi.org/10.13140/RG.2.2.28398.25928。

      (2) 動(dòng)量空間的能帶拓?fù)湮锢硎牵好恳环N拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),都有其對應(yīng)的量子輸運(yùn)特征。

      所謂 k 空間的能帶拓?fù)洌蠹s是將布里淵空間中的一支能帶,當(dāng)成實(shí)空間的一曲面幾何體。這樣的幾何體,有無圖 1 所示那般幾何性質(zhì),就代表能帶拓?fù)涫欠衿接?。事?shí)上,包括筆者在內(nèi)的讀者,在各種學(xué)術(shù)資源庫中很難找到一張類似圖1一般的能帶幾何表達(dá)圖,以便清楚地感受到能帶幾何拓?fù)涞降资鞘裁础M負(fù)淞孔硬牧先撕屯負(fù)湮锢泶蠹覀儯回炓詾檫@樣的要求太 low 了,不值得理會(huì),反而形成了一個(gè)科普意義上的 gap!

      Ising 不妨簡單地胡謅一番,填補(bǔ)這一 gap。

      圖 2(a) 所示,乃一絕緣體在 k 空間布里淵區(qū)內(nèi)能帶圖。先從拓?fù)淦接沟慕^緣體開始,即費(fèi)米面附近導(dǎo)帶與價(jià)帶的形狀在拓?fù)渖鲜瞧接沟模鋵傩?(genus) g = 0。為便于理解,可以粗暴將價(jià)帶處沒有“空洞”,正如綠色箭頭所指,當(dāng)成是拓?fù)淦接沟膸缀?(g = 0)?,F(xiàn)在,假定導(dǎo)帶、價(jià)帶相互靠近,到達(dá)圖 2(b) 所示之臨界點(diǎn)處:導(dǎo)帶、價(jià)帶發(fā)生“kiss”、且是一種“狄拉克精神”式的 kiss,特被命名為狄拉克半金屬 (Dirac semimetal)。此時(shí),能帶拓?fù)湟廊皇瞧接沟?。再進(jìn)一步,導(dǎo)帶與價(jià)帶發(fā)生交叉,能帶宇稱隨之發(fā)生反轉(zhuǎn),到達(dá)一個(gè)新的絕緣體態(tài),如圖 2(c) 所示。讀者看到,價(jià)帶區(qū)出現(xiàn)了“空洞”,意味著能帶形狀變成拓?fù)浞瞧接箲B(tài),即 g ≠ 0 (> 0,如 g = 1)。這里,體系發(fā)生了從 topologically trivial 到 topologically non-trivial 的轉(zhuǎn)變。繼續(xù)下去,也許會(huì)出現(xiàn)多個(gè)空洞,如圖 2(d) 所示 (如 g = 2, 3, 4…)??傊瑘D 2(c) 和圖 2(d) 處能帶的幾何構(gòu)型,與圖 2(a) 所示的幾何形態(tài),屬于不一樣的拓?fù)漕悇e。

      目前看,有三種拓?fù)浞瞧接沟奈飸B(tài),被物理人廣泛關(guān)注:(1) 如果體態(tài)依然是絕緣體,體系就是拓?fù)浣^緣體 (topological insulator);(2) 如果體態(tài)變成了金屬,體系就是拓?fù)浒虢饘?(topological semimetal);(3) 拓展開去,中間狀態(tài)有所謂的能帶節(jié)點(diǎn)、節(jié)線,那就是節(jié)線半金屬 (nodal semimetal)。

      特別提示,讀者御覽時(shí),不必介意如上描畫是否缺失嚴(yán)謹(jǐn)性、正確度。這里,只是為了讓拓?fù)湮锢硪夂瓬\顯易懂,如此而已。于 k空間的拓?fù)湓掝},筆者就此打住,不再繼續(xù)發(fā)揮。讀到這里,讀者已有了足夠好的知識(shí)鋪墊,可以轉(zhuǎn)向另外一個(gè)拓?fù)湓掝}。


      圖 2. 筆者用這幅能帶圖系列,粗略表示能帶拓?fù)涞膱D景,雖然不嚴(yán)謹(jǐn)。

      從布里淵區(qū)費(fèi)米面附近的能帶結(jié)構(gòu)看:有“空洞”和沒有“空洞”,如圖 1 所示,可能展現(xiàn)不同的拓?fù)湫螒B(tài)。綠色箭頭指示沒有“空洞”,紅色和藍(lán)色箭頭指向那些“空洞”,意味著圖 2(a) 和圖 2(c) & 圖 2(d) 所展示的能帶之拓?fù)鋵傩圆煌?。圖 2(b) 所示能帶,正好出現(xiàn)一個(gè)狄拉克點(diǎn)。經(jīng)過此點(diǎn),能帶發(fā)生交叉,使得圖 2(a) 和圖 2(c) 的能帶顯示不同的拓?fù)鋷缀涡螒B(tài)。它們的拓?fù)洌謩e是 topologically trivial 和 topologically non-trivial 的。

      From M. Aidelsburger, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 51 193001 (2018), https://dx.doi.org/10.1088/1361-6455/aac120。

      2.實(shí)空間拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)

      與 k 空間拓?fù)湎嘤吵扇?,再回到通俗易懂的?shí)空間拓?fù)湮锢?。在凝聚態(tài)物理所關(guān)注的體系中,微結(jié)構(gòu)拓?fù)湟彩侵匾较蛑?。正如本公?hào)前一篇文章《》提及的,最常被量子材料人討論的實(shí)空間拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),就是鐵性 (包括自旋、極化及鐵彈結(jié)構(gòu)單元) 渦旋 vortex 和 skyrmion。感興趣讀者可以前往御覽一二。

      本文則集中于磁性和鐵電 vortex 這一主題,雖然偶爾提及拓?fù)渲行漠牶?skyrmion 單元,以重新審視其作為一類實(shí)空間非平庸拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性意涵,并討論與其關(guān)聯(lián)的 (也許可資利用的) 物理效應(yīng)。圖 3(A) 插入了描述自旋渦旋的卷繞數(shù) (winding number, w) 的空間幾何定義。物理人一般將卷繞數(shù) w 當(dāng)成平面幾何形態(tài)的拓?fù)淞俊?/p>

      2.1. 磁性渦旋 - 反渦旋

      物理人說過,對一 2D 二維正方磁性點(diǎn)陣,如海森堡形式的 XY 模型。能量最低的鐵磁態(tài)之上,第一低能激發(fā)態(tài)就是所謂的“渦旋- 反渦旋 vortex-antivortex”(V - AV) 對。這是嚴(yán)格求解的結(jié)果,即所謂的 BKT (Berezinskii-Kosterlitz-Thouless) 相變物理,但卻經(jīng)常被磁學(xué)人推廣使用到一些不那么嚴(yán)格的場景。漸漸地,物理人就認(rèn)為,磁性 V-AV 態(tài),就是鐵磁走向順磁相變進(jìn)程中的一類中間態(tài),雖然未必是唯一途徑。

      現(xiàn)在,磁性 V-AV 物理,是磁學(xué)和統(tǒng)計(jì)物理的標(biāo)準(zhǔn)知識(shí),已被理論與模擬計(jì)算廣泛預(yù)言及佐證,雖然“清晰直觀”的自旋V-AV微結(jié)構(gòu)觀測圖像并不多見。這一 V-AV 對背后的物理,簡單直接、明晰通透!所謂低能,可從幾個(gè)不同視角來展現(xiàn)。這里不妨從拓?fù)湟暯侨タ坍嫞瑒e有味道。

      (1) 以低溫鐵磁點(diǎn)陣為出發(fā)點(diǎn)。毫無疑義,其拓?fù)鋽?shù) w = 0,即這一體系的基態(tài)被假定是拓?fù)淦接沟?FM 鐵磁態(tài)。理論物理人已經(jīng)證明這一體系存在拓?fù)湎嘧?,?BKT 相變。

      (2) 伴隨鐵磁 FM 態(tài)失穩(wěn),體系在走向順磁 PM 過程中有低能激發(fā),不斷產(chǎn)生渦旋 V。每一渦旋 V 的產(chǎn)生,會(huì)伴隨拓?fù)鋺B(tài)的轉(zhuǎn)變:從 w = 0 的平庸態(tài)到 w = 1 的非平庸態(tài)。

      (3) 既然拓?fù)鋺B(tài)是穩(wěn)定態(tài),而相變又依賴低能激發(fā)完成,則相變進(jìn)程中體系的宏觀拓?fù)湫再|(zhì)不能改變。低能激發(fā)產(chǎn)生的渦旋態(tài) V 之附近,必出現(xiàn)一個(gè)反渦旋態(tài) AV (w = -1) 與之對沖,以維持體系宏觀總拓?fù)淞?w = 1 – 1 = 0 不變。

      (4) 一對一對的 V-AV 渦旋對之所以出現(xiàn),其拓?fù)湮锢碛^點(diǎn)由此建立起來!圖 3(A) 和圖 3(B) 展示的,即這一物理基礎(chǔ)。讀者如果還稍覺生疏,不妨先接受之。

      (5) 見到不少物理文獻(xiàn),將逆時(shí)針渦旋-順時(shí)針渦旋對 (heterochiral vortices pair, / clockwise vortex – counter-clockwise vortex, CV-CCV),如圖 3(C) 所示,當(dāng)成 V-AV 渦旋對加以分析。筆者以為這是不準(zhǔn)確的,理由很簡單:CV 和 CCV,屬于同一類拓?fù)?,它們均?w = 1,因此一 CV-CCV 渦旋對的總拓?fù)淞?w = 2,與 FM 基態(tài)的 w = 0 差距很大。這里得到的結(jié)論是:圖 3(C) 所示的 CV-CCV 渦旋對,不能穩(wěn)定存在,除非通過內(nèi)稟或外場施加必要的邊界限制。下文還會(huì)重新回到這一穩(wěn)定性話題。

      2.2. 小隱隱于峰

      必須指出,如上所有圍繞磁渦旋 vortex 和磁 V-AV 對的討論,顯示出物理人信心百倍、結(jié)論毋庸置疑。然而,稍有遺憾的是,對磁 V-AV 對的實(shí)驗(yàn)觀測卻不盡人意。到目前為止,并不多見三維均勻磁體中清晰明確地觀測到磁 V-AV 圖像的實(shí)驗(yàn),雖然并非沒有 [例如 C. Donnelly et al, Nature Phys. 17, 316 (2021), https://www.nature.com/articles/s41567-020-01057-3]。即便是理論上,要構(gòu)建出一本征模型,“低能激發(fā)”出自發(fā)的 V-AV 渦旋對,亦需要考慮諸多物理?xiàng)l件。當(dāng)前的磁渦旋成像技術(shù),都依賴于局域磁矩的面外分量,亦即面外雜散場的強(qiáng)度。如此,對納米尺度磁 V-AV 對的觀測,尚無可靠結(jié)果。

      以圖 3(B) 的 V-AV 對為例,其中 V 和 AV 中心 (芯、cores) 標(biāo)注的顏色,代表了此處面外雜散場的正負(fù)與強(qiáng)度。在實(shí)驗(yàn)探測上,最為簡便的,是配置于 TEM 中的洛倫茲成像 (Lorentz imaging) 技術(shù)和基于原子力顯微術(shù)的磁成像 MFM 技術(shù)。這些成像襯度,都依賴于面外磁雜散場,只有渦旋中心處 (芯) 才有成像襯度,如圖 3(D) ~ 3(F) 所示 (詳細(xì)描述可見圖題),渦芯之外的磁性細(xì)節(jié)難以被成像??上?,目前的洛倫茲成像術(shù),其空間分辨率難以達(dá)到 ~ 1 nm 尺度,對 MFM 亦是如此。更進(jìn)一步,這些技術(shù)亦無法提供足夠好的面內(nèi)自旋結(jié)構(gòu)襯度。總而言之,那些具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值的納米渦旋單元,其細(xì)節(jié)無法被當(dāng)下先進(jìn)技術(shù)清晰成像。

      既然目前磁成像只能勉強(qiáng)給出磁渦芯襯度,物理人就無法確立渦旋的手性 (順時(shí)針、逆時(shí)針),亦無法確立渦旋的尺寸 (邊界)。于磁 V-AV 對,如果不考慮雜散場正負(fù)、只管強(qiáng)度,V 和 AV 的芯處 (cores) 之雜散場就像兩座山峰。相對于山峰,V 芯與 AV 芯之間的聯(lián)結(jié)區(qū)域,因?yàn)椴淮嬖诿嫱怆s散場,其結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)難以被探測而被“隱藏”,給本文標(biāo)題“大隱隱于市”提供了一段前奏:“小隱隱于峰”。磁性 V-AV 的兩座山峰明明在那里,但若要看到山峰之間的景色,就有難度。

      事實(shí)上,即便未來的磁成像技術(shù)之分辨率足夠高,亦必須進(jìn)行地毯上搜索和精確定位,才能找到那一對一對的 CP (V-AV)!

      OK,無法表征與無法“成像定位”,亦就無法提及這些鐵性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的可能物理效應(yīng)與應(yīng)用。既然如此,有無突破之法或“曲線救國”之路?!


      圖 3. 磁體中渦旋結(jié)構(gòu)、拓?fù)湫再|(zhì)及實(shí)驗(yàn)觀測的一些討論。

      概念與機(jī)制部分:(A) 2D 面內(nèi)渦旋 (vortex) 和反渦旋 (antivortex) 單元的形貌。假設(shè)每個(gè)自旋與 x 軸夾角為 ?,θ 為自旋極坐標(biāo)角,則渦旋單元的拓?fù)淞?(genus) 可以用幾何卷繞數(shù) (winding number w) 定義。由此得渦旋的 w = 1、反渦旋的 w = -1。(B) 以鐵磁性 2D 平面基體為基礎(chǔ),討論其中一對 V-AV 對?;w的 w = 0,乃拓?fù)淦接菇Y(jié)構(gòu)。低能激發(fā)產(chǎn)生的渦旋 V,必有一近鄰的 AV 出現(xiàn),即 V-AV 須成對而鄰,方為正理:這一 V-AV 對所在區(qū)域,總的卷繞數(shù) w = 1 – 1 = 0,與基體相同,因此能穩(wěn)定存在。注意,圖中的顏色代表此處面外雜散場的強(qiáng)度,是實(shí)驗(yàn)探測的信號(hào)源,就像兩座強(qiáng)度的山峰。山峰之下的世界,被遮擋而難以“看見”,即小隱隱于山。(C) 由逆時(shí)針渦旋和順時(shí)針渦旋組成的“一對”渦旋對,其覆蓋區(qū)域總的卷繞數(shù) w = 1 +1 = 2,與基體不同,不能穩(wěn)定存在。文獻(xiàn)中充斥的大量筆者認(rèn)為“不確”的認(rèn)知:將順時(shí)針渦旋當(dāng)成反渦旋看待。

      實(shí)驗(yàn)探測部分:(D) 對一直徑 2.0 μm、(111) 取向的軟磁 NiFe 薄膜 disk,微磁學(xué)模擬得到的磁渦旋襯度像:(a) 磁渦旋示意圖;(b) 磁渦旋模擬 MFM 襯度像;(d) 兩對 V-AV 模擬 MFM 襯度像??梢钥吹?,襯度來源于面外雜散場,但很弱。(E) 模擬得到的 V-AV 磁結(jié)構(gòu)和 MFM 襯度像。在自旋箭頭輔助示意下圖像還算依稀可辨。(F) 展示了室溫下實(shí)際觀測到的襯度像,信號(hào)很弱。很顯然,當(dāng)渦旋尺寸下降到 10 nm 以下時(shí),當(dāng)前的 MFM 和洛倫茲成像技術(shù),不再能得到有效襯度信號(hào)。

      (A) From https://dqmp.unige.ch/news/the-apparent-inner-calm-of-quantum-materials/。(B) From T. M. Klapwijk et al, IEEE Transactions on Terahertz Science and Technology 7(6), 627-648 (2017), https://ieeexplore.ieee.org/document/8086223。(C) From https://physics.stackexchange.com/questions/431058/vortex-anti-vortex。(D) & (E) & (F) from S. S. P. K. Arekapudi et al, PRB 103, 014405 (2021), https://doi.org/10.1103/PhysRevB.103.014405。

      3.鐵電渦旋結(jié)構(gòu)

      有的。凝聚態(tài)物理中,磁學(xué)總有一位亦步亦趨的追隨者,即鐵電。鐵電和磁性,微觀上具有截然不同的物理機(jī)制,但有意思的是它們在唯象上卻相似。有關(guān)它們的唯象理論,似乎已成為鐵性物理的所謂范式,是佐證 more is different 最好的注解之一。

      鐵電基本單元是電偶極子 (electric dipole),在經(jīng)典意義上,源于原子點(diǎn)陣發(fā)生空間反演對稱破缺,因此與自旋很不同。多鐵性物理討論電子云畸變對鐵電極化的貢獻(xiàn),因?yàn)樘?,在此不值得渲染。鐵電極化依賴原子點(diǎn)陣,自旋是量子效應(yīng),能標(biāo)上差距也很大。電偶極子攜帶的靜電能,比自旋攜帶的靜磁能大 ~ 1000 倍。因此,當(dāng)環(huán)境條件在動(dòng)力學(xué)上允許自旋翻飛自如時(shí),電偶極子卻依然背負(fù)多重枷鎖、難以伸縮。

      反過來,正因?yàn)殍F電單元是電偶極子,原則上只要能對晶格原子 / 離子位置進(jìn)行準(zhǔn)確成像,就能將電偶極子的信息提取出來。高分辨透射電子顯微術(shù) TEM,特別是球差校正的 TEM 技術(shù),使得原子位置成像分辨率達(dá)到 ~ 10-3 nm。幸運(yùn)的是,典型鐵電體的極化對應(yīng)原子位移,已大于這一分辨率。其次,鐵電渦旋和類似拓?fù)鋯卧某叨却蠹s在 ~10 nm,而基于原子力顯微術(shù) FIM 的 piezo-force microscopy (PFM) 也已能半定量提取極化分布信息。就這一點(diǎn),自旋與之爭鋒的機(jī)會(huì)不大。也因此,當(dāng)自旋成像那么困難時(shí),鐵電極化的定量測量卻成為可能。此乃上蒼對鐵電物理一直落后于磁學(xué)的一種眷顧:鐵電終于有一項(xiàng)超越磁性的功能,即可以直接成像。

      3.1. 鐵電渦旋的實(shí)現(xiàn)

      然而,鐵電物理人剛剛高興片刻,筆者在此就要潑物理的冷水了。

      鐵電極化是極矢量,自旋是贗(軸)矢量。當(dāng)后者將橫向力場,如洛倫茲力和 SOC,玩得風(fēng)生水起時(shí),鐵電極化尚顯愚笨,只會(huì)直通通地向前、向前,無法轉(zhuǎn)彎。其中有什么物理意涵呢?即均勻的鐵電點(diǎn)陣,沒有一個(gè)產(chǎn)生橫向力場的微觀機(jī)制。不能驅(qū)動(dòng)電偶極子橫向偏轉(zhuǎn)、并通過多個(gè)偶極子實(shí)現(xiàn) collective motion,就免談鐵電 vortex!如上節(jié)所述,磁性就完全不同:一者,磁矩是軸矢量,磁力是橫向力;二者,磁性存在自旋-軌道耦合 SOC,也是橫向力。更進(jìn)一步,自旋能標(biāo)較小,易于被激發(fā)驅(qū)動(dòng)。磁體多為金屬或半金屬,電流可攜帶自旋力矩去驅(qū)動(dòng)磁體內(nèi)自旋的運(yùn)動(dòng)。

      事實(shí)上,鐵電人做夢都想整出鐵電 vortex、antivortex、vortex-antivortex (V-AV)、skyrmion 等拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)單元。怎么辦呢?只好退而求其次,看看有無機(jī)會(huì)先通過結(jié)構(gòu)約束來實(shí)現(xiàn)橫向等效場,從而迫使電偶極子轉(zhuǎn)向。

      這樣的思路是可行的,雖然未必源于本征鐵電機(jī)制、且付出的能量代價(jià)可能很大。結(jié)構(gòu)約束產(chǎn)生鐵電渦旋的機(jī)制可以有很多,其核心物理是能夠產(chǎn)生某種橫向力,迫使電偶極子這一縱向極矢量發(fā)生橫向偏轉(zhuǎn)。圖 4 展示了一種機(jī)制,即撓曲電效應(yīng),其細(xì)節(jié)可見圖題,正文不再詳細(xì)展開。與這一機(jī)制相關(guān),筆者曾撰寫過一篇科普小文章《》。感興趣的讀者可前往御覽端詳。


      圖 4. 結(jié)構(gòu)約束產(chǎn)生橫向內(nèi)電場或橫向電極化的機(jī)制之一,撓曲電。

      以鐵電微納圓盤為例來展示鐵電渦旋的產(chǎn)生機(jī)制。這里的核心,是圓盤受邊界條件約束:邊緣處,電極化徑向分量P┴(r= R)= 0,而圓盤內(nèi)部的極化P≠ 0,即便這極化是完全圓周切向的。因此,圓盤極化的大小沿徑向形成梯度分布。因?yàn)殍F電極化必定有晶格畸變伴隨,意味著沿徑向存在不斷增大的晶格畸變,即存在徑向的撓曲電效應(yīng)。注意到,撓曲電 (flexoelectricity) 效應(yīng)是普適的,只要絕緣體系內(nèi)存在應(yīng)變梯度,就會(huì)產(chǎn)生電極化。在晶格不完全匹配的襯底上生長外延薄膜,薄膜弛豫導(dǎo)致面外方向的應(yīng)變梯度,就會(huì)誘發(fā)面外電極化。

      按照這一路線圖,鐵電人過去若干年積累了不少鐵電渦旋的認(rèn)知與心得,總結(jié)如下:

      (1) 眾所周知,加州伯克利那位大牌鐵電人 R. Ramesh,在 PbTiO3 (PTO) / SrTiO3 (STO) 超晶格首先實(shí)現(xiàn)了鐵電渦旋 vortex。這里,選擇超晶格設(shè)計(jì),即是為了在空間上約束鐵電層 PTO,而 STO 層起到的是隔離層作用 (STO 作為隔離層選擇其實(shí)是雙刃劍)。球差校正 TEM,提取到 PTO 層中鐵電 CV-CCV 陣列,如圖 5(A) 所示,時(shí)間大約是 2016 年。此圖非常有名,讓很多人都認(rèn)定這就是鐵電 V-AV 對。而筆者猜測,Ramesh 他們其實(shí)就是想實(shí)現(xiàn)鐵電 V-AV 陣列,只是未能得到而已。他們得到的,是鐵電 CV-CCV 渦旋陣列。注意到,CV-CCV 陣列的每個(gè)渦旋之卷繞數(shù) w = 1,與鐵電 V-AV 對的卷繞數(shù) w = 1 / w = -1 不同。也就是說,鐵電 CV-CCV 雖然是拓?fù)洳黄接沟?,但卻是拓?fù)洳环€(wěn)定的。

      (2) 依筆者猜想,PTO / STO 超晶格中,PTO 層內(nèi) CV-CCV 渦旋陣列之所以能存在,無非源于圖 4 所揭示的界面約束。雖然對 STO 實(shí)施各種內(nèi)外場刺激,可激勵(lì)其出現(xiàn)鐵電極化,但 STO 本征是非鐵電的,其塊體很難被激勵(lì)出室溫鐵電,除非 STO 層很薄。如此,PTO 內(nèi)的電極化面外分量 (垂直分量) 必須置零。置零的方式有兩種:(i) 所有極化指向界面切向。果若如此,極化全指向左或向右,將導(dǎo)致巨大的長程鐵彈應(yīng)力場。因此,體系退而求其次,只好形成鐵電 CV-CCV 渦旋陣列,以釋放長程應(yīng)力場。Ramesh 他們的結(jié)果,看起來歸于此類,如圖 5(B) 所示。(ii) 界面處極化P歸零。從圖 5(B) 所示邊界處極化分布看,CV-CCV 陣列顯然也是最合適的,而鐵電 V-AV 結(jié)構(gòu)不適合于此。

      (3) 從鐵電渦旋結(jié)構(gòu)拓展開去,利用界面或有限邊界約束,也可形成其它局域鐵電拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。孤立納米島中的鐵電渦旋、中心疇、四瓣疇等,如圖 5(C) 和圖 5(D) 所示,即是例子。華南師大高興森 [Z. Li et al, Sci. Adv. 3, e1700919 (2017), https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.1700919] 和清華南策文老師他們 [J. Ma et al, Nature Nano. 13, 947 (2018), https://www.nature.com/articles/s41565-018-0204-1]在 BiFeO3 (BFO) 微納島中都觀測到拓?fù)渲行漠牶退陌戤牻Y(jié)構(gòu),都可歸于鐵電渦旋大類。最近,北京理工大學(xué)的洪家旺/王學(xué)云他們在 CuInP2S6 這一 vdW 體系中直接誘發(fā)出泡狀拓?fù)洚?,也是一個(gè)進(jìn)展 [X. Jiang et al, Nature Materials 2025, https://www.nature.com/articles/s41563-025-02346-z]。


      圖 5. 鐵電渦旋及類似局域拓?fù)鋯卧膶?shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)。

      (A) 加州伯克利的 R. Ramesh 教授課題組獲得的 PbTiO3 / SrTiO3 (PTO / STO) 超晶格截面高分辨 TEM 像??梢钥吹剑琍TO 層內(nèi)一對一對鐵電順時(shí)針渦旋-逆時(shí)針渦旋對 (clockwise vortex / counter-clockwise vortex, 鐵電 CV-CCV 對) 一字排開。這一結(jié)構(gòu)源于超晶格界面對鐵電極化的約束:垂直于界面方向,極化被完全壓制;平行于界面方向,鐵電極化每隔一段距離必須反向,以避免長程應(yīng)力場。妥協(xié)之下,只能取這種 CV-CCV 渦旋對排列,且超晶格界面處極化盡可能趨于零,如此則體系能量最低。(B) 鐵電 CV-CCV pair 周圍的極化分布??梢钥吹剑捎?CV 和 CCV 渦旋手性相反,晶格基體遠(yuǎn)處的極化很小、幾乎為零,正如圖 3(C) 所示的磁性 CV-CCV 一般。(C) 華南師大高興森在 BiFeO3 (BFO) 納米島中觀測到的拓?fù)渲行漠牐ㄊ諗啃?(極化指向圓心) 和發(fā)散型。(D) 清華南策文老師在 BFO 方形納米島中觀測到的收斂型/發(fā)散型四瓣疇。

      (A) From A. K. Yadav et al, Observation of polar vortices in oxide superlattices, Nature 530, 198 (2016), https://www.nature.com/articles/nature16463。(B) From https://physics.stackexchange.com/questions/431058/vortex-anti-vortex。(C) From Z. Li et al, Sci. Adv. 3, e1700919 (2017), https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.1700919。(D) J. Ma et al, Nature Nano. 13, 947 (2018), https://www.nature.com/articles/s41565-018-0204-1。

      3.2. 鐵電渦旋的宿命

      鐵電物理人費(fèi)了九牛二虎之力,總算向磁性靠近了一步,實(shí)現(xiàn)了鐵電渦旋和中心疇 /四瓣疇之類的局域拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。最近,鐵電 skyrmion 或泡狀疇也通過一系列邊界或?qū)ΨQ性約束,也得以實(shí)現(xiàn)。其中物理與圖4所示有類似之處,在此不論。所謂“此曲繁華難走起,偶然生動(dòng)攝心神”,用來描寫鐵電物理人的性情,還是有文藝范的。

      不過,與自旋拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)比較,鐵電渦旋結(jié)構(gòu)依然有其內(nèi)稟缺陷:

      (1) 穩(wěn)定性問題。與磁性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)類似,鐵電渦旋、中心疇、skyrmion 的拓?fù)渚砝@數(shù) w≠ 0,而鐵電基體的 w = 0。因此,如果將這些拓?fù)鋯卧獌?nèi)置于均勻鐵電點(diǎn)陣中,引起的能量太高,不大可能穩(wěn)定存在。從拓?fù)浞€(wěn)定性角度看,必須進(jìn)行邊界或結(jié)構(gòu)約束,才能穩(wěn)定這些拓?fù)鋯卧?。而邊界硬性約束,是壓制鐵電拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)功能的推手,例如壓制了拓?fù)鋯卧倪\(yùn)動(dòng)和動(dòng)力學(xué)響應(yīng),令人不爽!克服這一問題的答案是:激發(fā)產(chǎn)生鐵電 V-AV 對,而不是鐵電 CV-CCV 對。因?yàn)?V-AV 對的總 w = 0,與鐵電基體相同,穩(wěn)定性問題就能被化解。

      (2) 運(yùn)動(dòng)問題。大多數(shù)磁體,因?yàn)槭菍?dǎo)體或窄帶半導(dǎo)體,載流子在其中輸運(yùn)提供了與自旋交換動(dòng)量的便利,因此磁拓?fù)鋯卧梢赃\(yùn)動(dòng)、產(chǎn)生/湮滅,并反過來通過與載流子發(fā)生能量、動(dòng)量交換,實(shí)現(xiàn)諸多量子輸運(yùn)功能。鐵電體畢竟是絕緣體,外部電荷或電偶極子,無法注入到鐵電體中并自由移動(dòng),以驅(qū)動(dòng)局域鐵電拓?fù)鋯卧?。更進(jìn)一步,目前實(shí)現(xiàn)的鐵電渦旋單元,都是邊界約束下的亞穩(wěn)態(tài);即便能被驅(qū)動(dòng),卻還是無路可走、或未走先衰。鐵電拓?fù)鋯卧目煽剡\(yùn)動(dòng),是最令人期待的新功能。這是鐵電拓?fù)湎啾却判酝負(fù)涞淖畲蟛蛔?。不比不知道,一比即知,磁性拓?fù)渥杂衅鋭俪鲋馈?/p>

      行文到此,已然清楚,鐵電渦旋等拓?fù)鋯卧胺€(wěn)定性”和“無法運(yùn)動(dòng)”兩大問題,觸發(fā)物理人去追逐更強(qiáng)大的鐵電拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),包括鐵電 V-AV 對。畢竟,鐵電基體中存在的 V-AV 對,其穩(wěn)定性是有保障的。一鐵電 V-AV 對,其平面極化分布如圖 6(A) 所示,箭頭代表鐵電極化 (只討論面內(nèi)極化)。只是,這樣的極化分布,在傳統(tǒng)鐵電體中很少見,雖然在自旋體系中常見。

      看起來,鐵電物理人努力忙活了這些年,卻還是未能發(fā)現(xiàn)鐵電 V-AV。那么,這鐵電 V-AV 對,到底隱藏在哪里?

      4.鐵電渦旋-反渦旋的誕生

      世間之事,所謂小隱、中隱或大隱。雖然筆者如此渲染鐵電 V-AV 對也是小隱、中隱、大隱那一套,但鐵電物理人并非從未實(shí)現(xiàn)過鐵電 V-AV 對。至少有兩個(gè)很好的例子昭示,鐵電 V-AV 還是有跡可循的。

      4.1. 中隱隱于前

      第一個(gè)例子,任職米國 Rutgers University 的凝聚態(tài)物理名家 S. –W. Cheong (SWC),在六角晶格 YMnO3 (YMO) 中觀測到六瓣鐵電 V-AV,如圖 6(B) 所示,時(shí)間大約是 2009 年。這是第一次在三維塊體鐵電中發(fā)現(xiàn)鐵電 V-AV 結(jié)構(gòu),堪稱珍品。這里,渦旋和反渦旋周圍的箭頭,并非鐵電極化,乃是表示面內(nèi)六角晶格 O 離子的三聚化畸變程度 (Z3)。鐵電極化的兩個(gè)方向,指向面外 (Z2),表現(xiàn)為深色和淺色的疇襯度。箭頭和深淺襯度聯(lián)系起來,形成 Z6 = Z3 × Z2 的 V-AV 對結(jié)構(gòu)。

      稍有遺憾的是,這里的 Z2 鐵電疇,乃源于面內(nèi) Z3 三聚化 (trimerization processing)。因此,YMO 是所謂的 improper ferroelectric,極化只是結(jié)構(gòu)畸變?nèi)刍|發(fā)的后果。雖然實(shí)驗(yàn)觀測到了 V-AV 結(jié)構(gòu),但更多是晶體結(jié)構(gòu)畸變的 V-AV 結(jié)構(gòu),鐵電只是次要元素。這一 V-AV 結(jié)構(gòu),乃由六瓣疇組成 (瓣的數(shù)目決定于結(jié)構(gòu)聚化對稱性),與各向同性的磁 V-AV 亦很不同。

      需要特別指出,SWC 教授他們還證明,YMO 中的 V-AV 對是可以運(yùn)動(dòng)的。在合適的溫度、應(yīng)力或電場作用下,V-AV 疇可以遷移、合并與再輝 (coarsening & recalescence),表現(xiàn)形式與磁 V-AV 倒是類似。這是令人激動(dòng)的結(jié)果,給了鐵電人更多信心追隨和超越磁學(xué)人。


      圖 6. 鐵電渦旋-反渦旋 V-AV 的若干圖像。

      (A) 一局域點(diǎn)陣中的渦旋-反渦旋 V-AV 相,其中箭頭可以是自旋亦可以是電極化。(B) SWC 在六角 YMnO3 (YMO) 單晶中看到的鐵電渦旋-反渦旋 V-AV,只是這里的鐵電是 improper ferroelectricity,鐵電極化屬于二級(jí)序參量。所謂渦旋,主體是平面晶格內(nèi)的三聚化結(jié)構(gòu)畸變。(C) 高鵬他們在 PbTiO3 (PTO) / SrTiO3 (STO) 超晶格中看到的 vortex – antivortex。只是 antivortex 位于 STO 中、vortex 位于 PTO中。(D) 一個(gè)尺寸極小的 V-AV 對之極化序參量分布,可見各向異性不利于 V-AV 形成。這一思路,應(yīng)該對啟迪陳德楊他們聯(lián)想到 BFO 中可能存在鐵電 V-AV,有參考價(jià)值。

      (A) From https://physics.stackexchange.com/questions/431058/vortex-anti-vortex。(B) From S. W. Cheong, National Sci. Rev. 6, 624 (2019), https://doi.org/10.1093/nsr/nwz015。(C) & (D) From A. Y. Abid et al, NC 12, 2054 (2021), https://www.nature.com/articles/s41467-021-22356-0。

      第二個(gè)例子,發(fā)生在大約 2021 年。來自北京大學(xué)的 TEM 帥哥高鵬,與來自南方科技大學(xué)的智能材料名人李江宇,領(lǐng)導(dǎo)各自團(tuán)隊(duì)一起合作,在類似于 Ramesh 團(tuán)隊(duì)關(guān)注過的 PTO / STO 超晶格中觀測到了鐵電 V-AV 結(jié)構(gòu),只是這里的 STO 層更薄,主要結(jié)果如圖 6(C) 所示。此處昭示的,是妥妥的鐵電 V-AV 結(jié)構(gòu),而不是 SWC 的 Z3 × Z2 鐵電模式。不過,令人驚奇的是,這里的渦旋 V 出現(xiàn)在 PTO 層內(nèi),而 AV 卻只能出現(xiàn)在 STO 層內(nèi),是一類特別的鐵電 V-AV。這樣的結(jié)構(gòu),還是讓人感覺有點(diǎn)疙瘩夾在其中:畢竟,均勻鐵電晶格中形成 V-AV 對,才是物理人更青睞的目標(biāo)。對這一結(jié)果感興趣之讀者,可前往御覽高鵬老師他們的論文。

      筆者對高鵬他們工作的聯(lián)想,大約如此:(1) STO 本身不具備鐵電性、處于量子鐵電臨界態(tài)。雖然內(nèi)稟摻雜或外場可誘發(fā)鐵電極化,但要實(shí)現(xiàn)高鐵電居里溫度亦不容易。(2) 任何物理亦不可絕對。在 PTO / STO 超晶格中,如果控制 STO 層到足夠薄,可以想象兩側(cè) PTO 層會(huì)強(qiáng)力加持 STO 層、誘發(fā) STO 出現(xiàn)鐵電。(3) 高鵬帥哥的結(jié)果似乎就是如此,顯示于圖 6(C) 中??汕宄吹?,4 個(gè)晶胞厚度的 STO 層,在位置 C 處形成了 antivortex 反渦旋結(jié)構(gòu)。對應(yīng)地,兩側(cè)各 10 個(gè)晶胞厚度的 PTO 層中,存在 vortex 渦旋。兩者結(jié)合起來,算一對 V-AV 對,就像連理枝。這是一個(gè)很大的進(jìn)展,表示物理人可以超越鐵電 CV-CCV 對,走向鐵電 V-AV 對。

      現(xiàn)在,留給鐵電物理人的問題,就簡化成:能否在一種鐵電體內(nèi)構(gòu)建一鐵電 V-AV 對或?qū)﹃嚵???/p>

      4.2. 大隱隱于市

      尋找出路之道,可能在于那種物理上的 delicate feeling。一 V-AV 對,結(jié)構(gòu)較為局域,波及范圍不遠(yuǎn),如圖 6(A) 所示:如此小的區(qū)域,既承載了一 V-AV 對,還維持了邊界處大鐵電極化,與圖 3(C) 和圖 5(B) 所示的、CV-CCV 對周邊的情況不同。后者波及較遠(yuǎn),CV 和 CCV 本征的極化構(gòu)型又一定程度壓制了遠(yuǎn)處的極化、使其消弭或形變。從這個(gè)角度,參照鐵電 CV-CCV 對,鐵電 V-AV 對耗費(fèi)的能量低,是妥妥的低能激發(fā)。

      讀者姑且再細(xì)看一看 V-AV 和 CV-CCV 對周圍的箭頭構(gòu)型協(xié)調(diào)性,見圖 3(B) 和圖 6(A),就能得到一種印象:V-AV 配對的構(gòu)型,可能是“協(xié)調(diào)得最密切”的幾何構(gòu)型 (geometrically well-coherent configuration)。這種協(xié)調(diào),要求極化取向不能有太強(qiáng)的各向異性,取向越同性越好。唯像理論上,BKT 相變?yōu)楹味喑霈F(xiàn)在 XY 模型 (各向同性) 中?這是有原因的,因?yàn)?XY 模型就是平面各向同性模型。畢竟,渦旋芯區(qū)域箭頭方向的變化很劇烈;渦旋尺寸越小,劇烈度越高。對 CV-CCV 對,就沒有這樣嚴(yán)苛的要求:箭頭在平面內(nèi)有四個(gè)取向,即足夠形成一個(gè)方形渦旋 vortex^_^。

      這一 delicate feeling,可用圖 6(D) 的示意圖來表達(dá):左側(cè)的鐵電渦旋,四個(gè)正交指向的極化,能構(gòu)成 vortex core。右側(cè)的鐵電反渦旋,四個(gè)正交指向的極化就需要有不同指向。如此構(gòu)型,似乎提示,那些具有更多極化取向的鐵電體,可能更利于實(shí)現(xiàn)鐵電 V-AV 對。

      伯克利的 Ramesh、北京大學(xué)的高鵬/南科大的李江宇等,都不約而同選擇 PTO 作為鐵電層構(gòu)造超晶格。其中道理,筆者實(shí)際上未能參悟透徹。眾所周知,三維 PTO 點(diǎn)陣,雖有 6 個(gè)正交極化取向,但面內(nèi)只有四個(gè)極化方向。按如上分析,PTO 中同時(shí)形成 V 和 AV,本身是有難度的。

      更一般性的物理圖像是,鐵電極化取向,終歸被晶格對稱性約束。晶格對稱性越低,其鐵電極化被允許的晶體學(xué)方向越少。六角晶格 LiNbO3 只有 c 軸一個(gè)極化軸,只有 180°疇。四方晶格 BaTiO3 和 PTO 一般有 6 個(gè)極化方向,存在 180°和 90°疇。而 BiFeO3 (BFO) 則有更多極化取向。按照正交坐標(biāo)近似表示 (pseudo-cubic, pc),BFO 有 8 個(gè) <111> 方向的等價(jià)極化方向 (簡并),因此才有熟知的 71°、109°和 180°三種疇結(jié)構(gòu)。BFO 疇組態(tài),比之 SWC 的 YMO 更豐富,也因此更接近各向同性極化態(tài),以利于形成 V-AV 結(jié)構(gòu)。

      Ramesh 是鐵電 BFO 的始作俑者,他當(dāng)然知道 BFO 有 8 個(gè) <111> 極化取向、更有利于實(shí)現(xiàn) V-AV。高鵬和江宇老師,亦是個(gè)中高手。這兩個(gè)團(tuán)隊(duì)沒有先期報(bào)道 BFO 的有關(guān)結(jié)果,讓筆者有所疑惑。其中一個(gè)疑惑是:他們應(yīng)該嘗試過,但可能是 BFO 薄膜的質(zhì)量尚未達(dá)到“至臻”水準(zhǔn)^_^。


      圖 7. 陳德楊和陳超他們制備并用 PFM 技術(shù)“臨摹”出來的幾幅 BiFeO3 (BFO) 薄膜山水畫。若用“美輪美奐”形容,并不過分。

      上行:每一個(gè)樣品都是純粹的相,或 71o 疇、或 109o 疇、或 180o 疇。做到這一點(diǎn)極富挑戰(zhàn)。

      下行:沉積在不同襯底上的薄膜“相疇”結(jié)構(gòu)。似乎展示出,只要有菱方相 (R)、正交相 (O) 和四方相 (T) 基元,兩兩搭配,陳德楊陳超他們就可以隨意混搭出萬水千山。Ising 有詩為證:

      西風(fēng)百里漫溝廬,小榭東奔正午荼

      大漠橫行千道嶺,黃砂狂熱九重伏

      千島請秋吟,風(fēng)高去客塵。大疇紅葉謝,極化晚霞深

      靜靜聽絕嘆,戚戚隱暮音。為何天地景,要在此中淋

      4.3. 陳德楊的鐵電 V-AV

      類似的想法,原本就出自 Ramesh 門下的、華南師范大學(xué) IAM 的陳德楊教授同樣也有。他還有一項(xiàng)“青出于藍(lán)而勝于藍(lán)”的本事:特別擅長制備高質(zhì)量的 BFO 薄膜!他領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì),這些年已將 BFO 薄膜做到了“精美絕倫”之境,其中的鐵電疇結(jié)構(gòu)就像精美繪畫作品一般。讀者若上網(wǎng)瀏覽幾篇他們的論文,即可見一斑。這里也截留他們的幾幅作品,于圖 7 所示。

      所謂“大隱隱于市”,是指那些細(xì)心而持之以恒者,總歸能在鐵電的大街小巷中,找到隱藏起來的“街尾茶”、“巷子酒”、“林中軒”。果然,他和他培養(yǎng)的那位能干的、大個(gè)子帥哥陳超博士一起,與浙江大學(xué)計(jì)算材料學(xué)高手洪子健教授團(tuán)隊(duì)及其他幾家科研團(tuán)隊(duì)密切合作,開始了此中探索。他們通過長時(shí)間摸索,將主要研究對象落定在外延沉積于 (110)-GdScO3 單晶襯底、(001) 取向的 BiFeO3 / DyScO3 (BFO / DSO) 超晶格上。筆者了解,他們?yōu)榇艘奄M(fèi)時(shí)數(shù)年,效果顯著。筆者雖然也是這一工作的參與者,但只是一名學(xué)習(xí)遠(yuǎn)多于貢獻(xiàn)的老人。本文將他們的主要結(jié)果集成到圖 8 中。

      他們那些漂亮數(shù)據(jù)和結(jié)果,展示了如下主要線條:

      (1) 物理上,PTO 和 BFO 的極化取向數(shù)目存在差異,且這種差異對渦旋組態(tài)之可能影響不小。如圖 8(A) 所示,PTO有 4 個(gè)極化取向,更適合構(gòu)筑 CV-CCV 陣列結(jié)構(gòu) (heterochiral vortices pairs, 異手性渦旋對)。反過來,BFO 有 8 個(gè)極化取向,更適合構(gòu)筑 V-AV 陣列結(jié)構(gòu)。挑選 BFO 的物理動(dòng)機(jī),是清晰明確的。

      (2) 制備上,能很好控制 BFO / DSO 超晶格的周期、每一層的晶胞數(shù) (厚度)。這是促使 BFO 內(nèi)出現(xiàn)鐵電 V-AV 的重要條件,如圖 8(B) 所示。另一個(gè)重要條件是,選擇 DSO 而不是 STO 作為約束隔離層。筆者的觀點(diǎn)是,DSO 不同于 STO,除了界面晶格匹配條件之外,誘發(fā) DSO 中出現(xiàn)鐵電性的難度要大很多。反過來,DSO 對 BFO 鐵電層亦有更好的界面約束抑制作用。這是帥哥陳德楊不同于帥哥高鵬的選項(xiàng),而 STO 參與有好有壞。

      (3) 結(jié)構(gòu)特征上,實(shí)現(xiàn)了兩層 V-AV 陣列錯(cuò)排堆疊。利用球差 TEM,可提取出超晶格中 BFO 層內(nèi) (010) 截面的離子位移,顯示于圖 8(C)。每一 BFO 層內(nèi),沿水平方向是 V-AV 對,沿對角線方向是 CV-CCV 對。兩層 V-AV 陣列的錯(cuò)疊,為結(jié)構(gòu)弛豫到最低能量,提供了絕好的幾何配置。

      陳德楊他們與合作者一起,通過不懈努力,明晰了超晶格周期和各層厚度控制是關(guān)鍵、襯底取向選擇是關(guān)鍵、超晶格隔離層 DSO 選擇是關(guān)鍵。隨后,他們借助于相場方法,對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了細(xì)致模擬,與實(shí)驗(yàn)觀測吻合得很好。這些努力,終有所值:終于在 BFO / DSO 超晶格的 BFO 層中,實(shí)現(xiàn)了可控的、鐵電渦旋-反渦旋 V-AV 陣列,如圖 8(D) 和圖 8(E) 所示。

      這些努力,留給筆者的印象是:為在單相 BFO 鐵電層中實(shí)現(xiàn)鐵電 V-AV 陣列,他們在充分了解前人探索足跡和記錄的基礎(chǔ)上,也是拼了,將幾乎能用上的變化全用上,終于“初步”修正正果。這是一種尋找“大隱于市”的策略。所謂“小隱隱于野,大隱隱于市”,原本是指閑逸瀟灑的生活態(tài)度,這里被筆者拿來用于物理“止于至善”的追逐。

      由此,筆者可以聊發(fā)少年狂:小隱于峰、中隱于前、大隱于市,這是探索物理規(guī)律的像化。小隱于峰,乃指山峰有陰影,遮擋了山峰之間的谷底,讓遠(yuǎn)觀者看不到山谷中的世界,因此難以確定本來面目。中隱于前,乃指前人開道拓荒、原創(chuàng)引領(lǐng),從而定義了后來者行走的世界,也提醒后來者“這一定義”不代表全部,提醒我們山水之間沒有最好、總有更好。大隱于市,即前文提及的“街尾茶”、“巷子酒”、“林中軒”,才是極品。很顯然,大隱于市者,只有依靠明確的物理嗅覺和目標(biāo),才能透過那些萬家燈火,定位出“酒肆人家何處”。


      圖 8. 陳德楊們在 BiFeO3 / DyScO3 (BFO / DSO) 超晶格中構(gòu)建鐵電 V - AV 陣列。

      (A) 兩種鐵電材料: PTO 和 BFO 。在贗立方 [001] 取向下, PTO 具有四個(gè)極化取向,易于形成 CV-CCV (heterochiral vortices pairs) 。反過來, BFO 有 8 個(gè)取向,有利于形成激發(fā)能量更低的 V-AV 對。當(dāng)然,這里還存在襯底選擇和超晶格隔離層選擇的細(xì)節(jié)考慮,但物理圖像大致如此。 (B) BFO / DSO 超晶格的幾何結(jié)構(gòu)示意,下標(biāo) pc 代表 pseudo-cubic cell ( 偽立方晶胞 ) 。注意到,與 STO 比較, DSO 更難被近鄰鐵電層誘發(fā)極化;也就是說 DSO-BFO 界面對 BFO 層電極化的約束效果更好,從而防止 AV 跑到 DSO 中去。 (C) BFO 層極化分布 ( 左 ) 和拓?fù)錅u旋形態(tài) ( 右 ) ,這里的細(xì)小箭頭表示極化、粗箭頭表示渦旋 - 反渦旋矢量。沿水平方向看,是一對 V-AV 對;沿對角線方向看,是一對 CV-CCV 對。因此,BFO 層內(nèi)實(shí)際上是兩層 V-AV 陣列的堆疊。 (D) 超晶格的 (010) 面高分辨 TEM 相和 (E) 提取出來的鐵電 V-AV 渦旋像。紅色表示渦旋區(qū)域、綠色表示反渦旋區(qū)域??梢钥吹剑瑴u旋形成 zig-zag 陣列,反渦旋亦形成 zig-zag 陣列。近鄰渦旋的手性相反,近鄰反渦旋的手性亦相反。

      5.簡單的結(jié)語

      筆下原本艱澀,下筆即是奔放。本文寫得拖拉、冗長,該是到了結(jié)語的時(shí)候。

      筆者想說,鐵電物理人追逐鐵電 V-AV 之路,很顯然還只是邁出一小步。以筆者外行之身,坐井觀天幾日,亦有如下感觸:

      (1) 目前的鐵電 V-AV,依然是陣列、依然被約束,因此依然沒有實(shí)現(xiàn)可控的運(yùn)動(dòng)。目前的超晶格結(jié)構(gòu),尚不知道如何運(yùn)動(dòng)、運(yùn)動(dòng)到哪里去,因此依然無法與磁 V-AV 相提并論。這是第一道挑戰(zhàn)。

      (2) 邊界被約束的 BFO 層中,如圖 8(E) 所示之 V-AV 隊(duì)列與 CV-CCV 隊(duì)列交替錯(cuò)排的結(jié)構(gòu)特征,應(yīng)該有比只有 V-AV 隊(duì)列或者 CV-CCV 隊(duì)列更優(yōu)越之處。到底優(yōu)越在哪里,尚值得討論。

      (3) 尚未看到何種新效應(yīng)、新功能。渦旋中心處存在能帶形變,這是可以預(yù)期的。不過,這里的形變,與高興森的拓?fù)渲行漠牎⒛侠蠋煹闹行乃陌戤犞行奶幍男巫儽绕饋恚烙?jì)很小。而后者,已被證明可實(shí)現(xiàn)導(dǎo)電態(tài)開關(guān)。當(dāng)下的鐵電 V-AV,尚未揭示出引人入勝的物理效應(yīng)。沒有效應(yīng),其意義就微薄。這是第二道挑戰(zhàn)。

      (4) 那些“橫蠻”的邊界約束,是穩(wěn)定鐵電 V-AV 的前提條件,但也是付諸應(yīng)用的障礙。若此不能放松約束,這些結(jié)構(gòu)在后續(xù)器件加工和服役時(shí)如何穩(wěn)定維持?這是第三道挑戰(zhàn),亦可能是最有難度的挑戰(zhàn)。

      筆者大膽設(shè)想的可能效應(yīng)是:

      i) 渦旋芯和反渦旋芯處的介電、鐵電和壓電響應(yīng)是不同的 (例如負(fù)電容、負(fù)壓電、巨介電),因此鐵電 V-AV 是一對開關(guān)態(tài),可以作為功能驅(qū)動(dòng)。

      ii) 這里的橫豎 V-AV 對、對角 CV-CCV 對,都是具有四態(tài)操控功能的結(jié)構(gòu)。圖 8(C) 所示的結(jié)構(gòu)單元,可能是一種四態(tài)運(yùn)算邏輯的可能載體。

      iii) 類似于 S. S. S. Parkin 的磁賽道存取器設(shè)計(jì),只要這些鐵電 V-AV 陣列可動(dòng),這類超晶格作為一種賽道功能器件,也是值得探索的。

      那些聰明的物理人,那些絕頂聰明的鐵電物理人,當(dāng)然可以為此設(shè)計(jì)更多的功能。在此不論,是時(shí)候擱筆而茗茶了。

      最后指出,本文描述可能多有夸張、不周之處,敬請讀者諒解。對詳細(xì)內(nèi)容感興趣的讀者,可點(diǎn)擊文尾的“閱讀原文”而御覽陳德楊他們的論文原文。

      Emergence of polar vortex-antivortex pair arrays in multiferroic superlattices

      Chao Chen(陳超), Lin Xie, Xiangwei Guo, Guofeng Liang, Zhen Wang, Yu Chen, Minghui Qin, Xubing Lu, Xingsen Gao, Guofu Zhou, Zijian Hong(洪子健), Jun-Ming Liu, and Deyang Chen(陳德楊)

      Advanced Materials e01894 (2025)

      https://doi.org/10.1002/adma.202501894

      定風(fēng)波·暮曉橫行

      夕向蠻荊客晚程

      嶺南江漢攬霞聲

      暮鼓發(fā)于東逝影。寧靜

      宛如平夜作孤行

      誰把心思留獨(dú)醒。乘興

      且和萍水一人傾

      紅茗綠華終酩酊。閑定

      汗青不會(huì)應(yīng)雞鳴


      (1) 筆者 Ising,任職南京大學(xué)物理學(xué)院,兼職《npj Quantum Materials》執(zhí)行編輯。

      (2) 陳德楊教授和陳超博士對撰寫本文給予了諸多指點(diǎn)。筆者參閱過諸多網(wǎng)絡(luò)神文名篇,包括《知乎》《百度》和《Bing》上的資料。在此謹(jǐn)致謝意!本文夾塞了許多筆者粗知陋見,請讀者不以為意!

      (3) 小文標(biāo)題“大隱隱于市之極性渦旋-反渦旋對”乃宣傳式的言辭,不是物理上嚴(yán)謹(jǐn)?shù)恼f法。這里只是針對拓?fù)浞瞧接沟臉O性渦旋-反渦旋對之實(shí)驗(yàn)觀測作一些感性議論。所謂物之惟理,理韻懷詩。

      (4) 文底圖片乃加州那座雕塑繪畫 Getty 博物館 (20250319)。遠(yuǎn)處是太平洋,下面是渦旋、渦旋、渦旋,而陳德楊曾經(jīng)在加州博士聯(lián)合培養(yǎng)。文底小詞 (20250502) 原本寫暮色出行。歷經(jīng)吳楚秦魯,都是時(shí)興、都是物理。這里送給繼續(xù)遠(yuǎn)行的陳德楊他們,《定風(fēng)波》是答案!

      (5) 封面圖片來自陳德楊他們論文,展示了 BFO / DSO 超晶格中的渦旋-反渦旋陣列。

      本文轉(zhuǎn)載自《量子材料QuantumMaterials》微信公眾號(hào)

      《物理》50年精選文章

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